Grundläggande ytvetenskapliga studier av foton- och elektronstimulerade reaktioner i heterogen katalys
Forskning inom ytvetenskapen för heterogena katalytiska ytreaktioner och metoder för att aktivera metalloxider med brett bandgap för att ändra deras fysikalisk-kemiska egenskaper.
Forskningen
Gruppen har en stark forskningsaktivitet inom ytvetenskapen för heterogena katalytiska ytreaktioner och metoder för att aktivera metalloxider med brett bandgap för att ändra deras fysikalisk-kemiska egenskaper. Gruppen undersöker fasettberoende fotoreaktivitet, adsorption och koordination av små molekyler som SO2, NO2, CO2, HCOOH och CH3COOH, samt fotoinducerade ytreaktioner på övergångsmetalloxider. Ett aktuellt tema är fasta supersyror med hjälp av ytmodifierade metalloxider med sulfatjoner, t.ex. SO4-2-TiO2, SO4-2-MnO2 och SO4-2-ZrO2 genom selektiv reduktion av ytkatjoner (fig. 1a). En hörnsten i arbetet är operando infraröd och Raman spektroskopi för att studera adsorbatkoordinering och ytreaktioner, detaljerad karakterisering av elektroniska och optiska egenskaper samt mikrokinetisk modellering och kvantkemiska beräkningar (Fig. 1b).
Figur 1: Titanoxid kan göras supersurt med hjälp av en elektronbindningsmekanism som induceras av bandgapsbelysning i närvaro av utspädd (ppm-nivå) SO2-gas, vilket leder till bildning av starkt bundna sulfatgrupper (-SO4) på TiO2-ytan [2]. (b) Kondensationsreaktion för acetaldehyd på TiO2-ytan studerad med operando FTIR-spektroskopi som avslöjar en dimer acetaldehydart, och ett allmänt reaktionsschema för acetaldehydkondensation på TiO2-ytor [8].
Referenser
[1] L. Österlund, “Pressure gaps in heterogeneous catalysis”. In: Heterogeneous Catalysts: Advanced Design, Characterization and Applications (2021), Teoh, Urakawa, Ng and Sit (Eds.): Wiley-VCH GmbH (2021). ISBN: 978-3-527-34415-4
[2] D. Langhammer, J. Kullgren and L. Österlund, Photo-Induced Adsorption and Oxidation of SO2 on Anatase TiO2(101), J. Am. Chem. Soc. 142, 52, 21767–21774 (2020). https://doi.org/10.1021/jacs.0c09683
[3] David Langhammer, Jakob, Thyr, Lars Österlund, Surface properties of reduced TiO2 nanoparticles investigated by selective SO2 adsorption: A DRIFTS and Raman spectroscopy study, J. Phys. Chem. C 123, 24549−24557 (2019). https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.9b05805
[4] D. Langhammer, J. Kullgren, P. Mitev, and L. Österlund, SO2 adsorption on rutile TiO2(110): An infrared reflection-absorption spectroscopy and density functional theory study, Surf. Sci. 677,46–51 (2018). https://doi.org/10.1016/j.susc.2018.05.016
[5] B. I. Stefanov, G. A. Niklasson, C.G. Granqvist, L. Österlund, Gas-phase photocatalytic activity of sputter-deposited anatase TiO2 films: Effect of <001> preferential orientation, surface temperature and humidity, J. Catal. 335 (2016) 187–196. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2015.12.002
[6] B. I. Stefanov, G. A. Niklasson, C. G. Granqvist, L. Österlund, Quantitative relation between photocatalytic activity and degree of 〈001〉 orientation for anatase TiO2 thin films, J. Mater. Chem. A 3 (33), 17369-17375 (2015). http://dx.doi.org/10.1039/C5TA04362J.
[7] A. Mattsson, S. Hu, K. Hermansson, and L. Österlund, Adsorption of formic acid on rutile TiO2 (110) revisited: An infrared reflection-absorption spectroscopy and density functional theory study, J. Chem. Phys. 140, 034705 (2014). http://dx.doi.org/10.1063/1.4855176.
[8] B. Stefanov, Z. Topalian, C.-G Granqvist, and L. Österlund, Influence of dimeric acetaldehyde adsorption on the acetaldehyde condensation kinetics on the anatase (101) surface, J. Mol. Catal A: Chemical 381, 77– 88 (2014). http://dx.doi.org/10.1016/j.molcata.2013.10.005
[9] A. Mattsson and L. Österlund, Photocatalytic degradation of acetone and acetic acid on anatase, brookite and rutile TiO2, J. Phys. Chem. C 114, 14121 (2010). http://dx.doi.org/10.1021/jp103263n
[10] L. Österlund, Structure-Reactivity Relationships of Anatase and Rutile TiO2 Nanocrystals Measured by In Situ Vibrational Spectroscopy, Solid State Phenomena 162, 203-219 (2010). http://dx.doi.org/10.4028/www.scientific.net/SSP.162.203.
[11] L. Österlund, “Vibrational spectroscopy of pure and doped TiO2 photocatalysts”. In: On Solar Hydrogen and Nanotechnology (Ed.) L. Vayssieres, Wiley & Sons, Singapore (2009). ISBN-10: 0819464198. http://dx.doi.org/10.1002/9780470823996.ch8.
[12] T. van der Meulen, A. Mattsson, and L. Österlund, A comparative study of the photocatalytic oxidation of propane on anatase, rutile, and mixed-phase anatase–rutile TiO2 nanoparticles: Role of surface intermediates, J. Catal. 251, 131-144 (2007).
[13] A. Mattsson, M. Leideborg, K. Larsson, G. Westin, and L. Österlund, Adsorption and solar light decomposition of acetone on anatase TiO2 and niobium doped TiO2 thin films, J. Phys. Chem. B 110, 1210 (2006). https://doi.org/10.1021/jp055656z